En esta universidad, hacia 1745, comenzó a realizar varios experimentos sobre la electricidad estática. Llegó a ser famoso por uno de ellos: al rededor del 11 de octubre de 1745 se propuso investigar si el agua encerrada en un recipiente podía conservar cargas eléctricas. Durante esta experiencia unos de sus asistentes, Andreas Cunaeus, cogió el recipiente y recibió una fuerte descarga eléctrica. Cuando el renombrado profesor de Leiden hizo público su experimento, el aparato empleado en el mismo fue designado como la "botella de Leyden". Este dispositivo es base de los actuales condensadores eléctricos.
El primer condensador consistía en una botella de vidrio parcialmente llena con agua y tapada con un corcho atravesada en su centro por un alambre con uno de sus extremos sumergido en el agua. Cuando se conectaba el alambre a una fuente de energía estática (generalmente una máquina electrostática como la de Otto von Guericke) la botella se cargaba, y podía descargarse provocando una chispa violenta al tocar el alambre con la mano libre.
Este primer modelo pronto evolucionó a uno cubierto con láminas metálicas por dentro y fuera que reemplazaban el agua. Una varilla de latón con una esfera en un extremo atravesaba la tapa y, mediante una cadena, se conectaba a la lámina de metal interna. La descarga completa del dispositivo ocurría empleando un instrumento descargador metálico en forma de arco. Cuando un extremo de este descargador tocaba la lámina externa y el otro se acercaba a la esfera de la tapa, se producía una chispa eléctrica entre la esfera y el descargador.
Aunque un aparato similar fue creado casi al mismo tiempo por el inventor alemán Ewald Georg von Kleist, la gran reputación de Musschenbroek aseguró una mejor recepción de su hallazgo por parte de otros eruditos, y el nombre de la "botella de Leyden" quedó en la historia como uno de los grandes descubrimientos de la ciencia.
Su trascendental invención de la botella de Leyden incrementó su fama y renombre. La Sociedad Real de Londres y la Academia Francesa de Ciencias lo reconocieron como miembro y, en 1754, fue nombrado profesor honorario de la Academia Imperial de ciencia, en San Petesburgo. Fue autor de numerosos textos académicos que reflejaron toda una vida dedicada al estudio. Murió el el 19 de septiembre de 1761 en Leyden, a la edad de 69 años.
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